Wenn auf einer Autobahn eine Fahrbahnverengung auftritt, kommt es häufig zu langen Staus. Ein solches (unglückliches) Phänomen ist eindeutig das Ergebnis einer "lokalen" Verengung: Durch die Verengung werden die Fahrzeuge langsamer, wodurch sich der lokale "Massenfluss" im Vergleich zum freien Teil der Autobahn verringert.
Dieselbe Dynamik tritt auch in kleinerem Maßstab und bei einfacheren Systemen auf. Beispielsweise ist es erfahrungsgemäß schwierig, Tabletten aus einem Behälter oder Getreide aus einem Silo zu entnehmen, wenn die Öffnung zu klein ist. Sehr ähnliche Dynamiken treten bei der Erosion, bei Suspensionen harter und weicher Partikel, bei Schafherden und beim Ausbruch von Panik bei Ameisen und sogar bei Menschen auf.
Der Effekt der Begrenzung muss nicht unangenehm sein, wie bei Verkehrsstaus, oder lästig, wie bei der Verstopfung von Silos. Die Abstimmung der Form des einschließenden Mediums kann auch eine erstaunliche und neuartige Möglichkeit zur Steuerung der Dynamik des eingeschlossenen Systems sein.
Unsere Publikationen in diesem Bereich:
Closed Formula for Transport across Constrictions (MDPI Entropy, 2023)
In den letzten zehn Jahren wurde die Fick-Jacobs-Näherung genutzt, um den Transport über Verengungen hinweg zu erfassen. In diesem Beitrag wird die Herleitung der Fick-Jacobs-Gleichung mit besonderem Augenmerk auf das lineare Reaktionsregime untersucht. Wir zeigen, dass für vorwärts-rückwärts symmetrische Kanäle der Fluss von nicht interagierenden Systemen vollständig durch das lineare Antwortverhalten erfasst wird. Für diesen Fall leiten wir eine sehr einfache Formel ab, die die richtigen Trends erfasst und als einfaches Hilfsmittel für die Planung von Experimenten oder Simulationen genutzt werden kann. Schließlich zeigen wir, dass für nicht-symmetrische Kanäle Korrekturen höherer Ordnung im Fluss auftreten können.
Modelling diffusive transport of particles interacting with slit nanopore walls: The case of fullerenes in toluene filled alumina pores (Journal of Molecular Liquids, 2022)
Die genaue Modellierung des Diffusionstransports von Nanopartikeln durch Nanoporen ist ein besonders schwieriges Problem. Der Grund dafür ist, dass bei solch engen Poren das große Verhältnis von Oberfläche zu Volumen die Bedeutung der nanoskopischen Details und der effektiven Wechselwirkungen an der Grenzfläche zu den Porenwänden verstärkt. In der Nähe der Porenwand gibt es keine klare Trennung zwischen den Längenskalen, die mit den molekularen Wechselwirkungen, der Schichtung des Lösungsmittels an der Grenzfläche zur Pore und der Partikelgröße verbunden sind. Daher sind die üblichen hydrodynamischen Argumente möglicherweise nicht anwendbar und es müssen alternative Lösungen zur Bestimmung der durchschnittlichen Transportkoeffizienten entwickelt werden. Wir gehen dieses Problem an, indem wir einen Multiskalen-Ansatz anbieten, der effektive Potenziale aus Molekulardynamiksimulationen verwendet, um ein stochastisches Vier-Zustands-Modell für die Positionskonfiguration der Partikel in der Pore zu parametrisieren. Dieses Modell wird wiederum mit den Diffusivitäten in der Mitte der Pore und an der Porenwand kombiniert, um die durchschnittliche Diffusionskonstante zu berechnen. Wir wenden dieses Modell auf die Diffusion von Fullerenen in einer mit Toluol gefüllten geschlitzten Nanopore an und berechnen den mittleren Diffusionskoeffizienten als Funktion der Porengröße. Wir zeigen, dass die Genauigkeit unseres Modells durch das teilweise Gleiten des Toluols auf der Porenwand beeinflusst wird.
Active microrheology in corrugated channels: Comparison of thermal and colloidal baths (Journal of Colloid and Interface Science, 2022)
Hypothese
Die Dynamik von kolloidalen Suspensionen, die in porösen Materialien eingeschlossen sind, unterscheidet sich stark von der Dynamik in der Masse. Insbesondere verschränken sich in porösen Materialien durch das Vorhandensein von Grenzen mit komplexen Formen die longitudinalen und transversalen Freiheitsgrade, was zu einer Kopplung zwischen dem Transport der Suspension und den durch die Wände verursachten Dichteinhomogenitäten führt.
Methode
Kolloidale Suspensionen, die in porösen Modellmedien eingeschlossen sind, werden mit Hilfe der aktiven Mikrorheologie charakterisiert, bei der eine Nettokraft auf ein einzelnes Kolloid (Tracerpartikel) ausgeübt wird, dessen Transporteigenschaften dann untersucht werden. Die von der aktiven Mikrorheologie gelieferten Trajektorien werden zur Bestimmung der lokalen Transportkoeffizienten herangezogen. Um die Rolle der Kolloid-Kolloid-Wechselwirkungen zu beurteilen, vergleichen wir den Fall eines in einer kolloidalen Suspension eingebetteten Tracers mit dem Fall eines in einem idealen Bad suspendierten Tracers.
Ergebnis
Unsere Ergebnisse zeigen, dass der Reibungskoeffizient ansteigt und die Verteilung der Durchgangszeit mit zunehmender Wellung des Kanals breiter wird. Diese Eigenschaften werden sowohl für einen Tracer in einem (thermischen) kolloidalen Bad als auch für den Fall eines idealen thermischen Bades ermittelt. Diese Ergebnisse unterstreichen die Bedeutung des Confinements für den Transport und zeigen eine leichte Abhängigkeit vom kolloidalen/thermischen Bad. Schließlich rationalisieren wir unsere numerischen Ergebnisse mit einem semi-analytischen Modell. Interessanterweise sind die Vorhersagen des Modells bei geringen äußeren Kräften quantitativ zuverlässig und bieten somit ein zuverlässiges Instrument zur Vorhersage des Transports durch poröse Materialien.
Hydrodynamic simulations of sedimenting dilute particle suspensions under repulsive DLVO interactions (Soft Matter, 2022)
Wir stellen Leitlinien zur Abschätzung der Wirkung elektrostatischer Abstoßung in sedimentierenden verdünnten Teilchensuspensionen vor. Unsere Ergebnisse beruhen auf kombinierten Langevin-Dynamik- und Gitter-Boltzmann-Simulationen für eine Reihe von Teilchenradien, Debye-Längen und Teilchenkonzentrationen. Sie zeigen eine einfache Beziehung zwischen der Steigung K der konzentrationsabhängigen Sedimentationsgeschwindigkeit und dem Bereich χ der elektrostatischen Abstoßung, normiert durch den durchschnittlichen Partikel-Partikel-Abstand. Wenn χ → 0 ist, sind die Teilchen zu weit voneinander entfernt, um elektrostatisch zu interagieren, und K = 6,55, wie von der Theorie von Batchelor vorhergesagt. Mit zunehmendem χ steigt auch K, als ob der Teilchenradius proportional zu χ zunehmen würde, bis zu einem Maximum um χ = 0,4. Im Bereich von χ = 0,4-1 entspannt sich K exponentiell zu einer konzentrationsabhängigen Konstante, die mit bekannten Ergebnissen für geordnete Teilchenverteilungen übereinstimmt. Gleichzeitig geht die radiale Verteilungsfunktion von einer ungeordneten gasförmigen in eine flüssige Form über. Potenzgesetzanpassungen an die konzentrationsabhängige Sedimentationsgeschwindigkeit ergeben ebenfalls eine einfache Hauptkurve für den Exponenten als Funktion von χ, mit einem stufenförmigen Übergang von 1 auf 1/3, der um χ = 0,6 zentriert ist.
Antiresonant driven systems for particle manipulation (Physical Review E, 2021)
We report on the onset of antiresonant behavior of mass transport systems driven by time-dependent forces. Antiresonances arise from the coupling of a sufficiently high number of space-time modes of the force. The presence of forces having a wide space-time spectrum, a necessary condition for the formation of an antiresonance, is typical of confined systems with uneven and deformable walls that induce entropic forces dependent on space and time. We have analyzed, in particular, the case of polymer chains confined in a flexible channel and shown how they can be sorted and trapped. The presence of resonance-antiresonance pairs found can be exploited to design protocols able to engineer optimal transport processes and to manipulate the dynamics of nano-objects.
Das Verständnis der Dynamik von Elektrolyten, die in Poren mit unterschiedlichem Querschnitt eingebettet sind, ist für viele biologische und technische Anwendungen entscheidend. So sind beispielsweise Ionenkanäle, der pflanzliche Kreislauf sowie Elektrolyseure und Brennstoffzellen auf den aktiven Transport von Elektrolyten durch gewundene Leitungen angewiesen.
Das Verständnis der Dynamik von Elektrolyten in Poren mit unterschiedlichen Querschnitten ist für viele biologische und technologische Anwendungen von entscheidender Bedeutung. Beispielsweise sind Ionenkanäle, der pflanzliche Kreislauf sowie Elektrolyseure und Brennstoffzellen auf den aktiven Transport von Elektrolyten durch gewundene Leitungen angewiesen.
Während sich die meisten Studien auf Idealfälle wie zylindrische Poren konzentrierten, sind reale Systeme durch komplexere Geometrien gekennzeichnet. Dies ist besonders relevant, da neue dynamische Regime auftreten, wenn der Querschnitt des begrenzenden Gefäßes nicht konstant ist. Tatsächlich wurden asymmetrische Poren verwendet, um Ionenströme zu korrigieren und hochempfindliche iontronische Geräte zu realisieren, die auf Dopamin reagieren. Darüber hinaus wurde über Rezirkulation und lokale Elektroneutralitätsdurchbrüche in Elektrolyten berichtet, die zwischen gewellten Wänden eingeschlossen sind, und die Variation des Kanalquerschnitts kann die Permeabilität anpassen und sogar die effektiven Transportkoeffizienten verbessern.
Unsere Publikationen in diesem Bereich:
Local electroneutrality breakdown for electrolytes within varying-section nanopores (The European Physical Journal E, 2024)
Wir bestimmen die lokale Ladungsdynamik eines z-z-Elektrolyten, der in einen Kanal mit variablem Querschnitt eingebettet ist. Mittels einer Erweiterung, die auf der Längenskalentrennung zwischen der axialen und der transversalen Richtung des Kanals basiert, leiten wir geschlossene Formeln für die lokale Überschussladung sowohl für dielektrische als auch für leitende Wände ab, sowohl in 2D (planare Geometrie) als auch in 3D (zylindrische Geometrie). Unsere Ergebnisse zeigen, dass selbst im Gleichgewicht die lokale Elektroneutralität der Ladung gebrochen wird, wenn der Kanalquerschnitt sowohl für dielektrische als auch für leitende Wände sowie für 2D- und 3D-Kanäle nicht homogen ist. Interessanterweise kann die lokale Überschussladung in der Flüssigkeit sogar innerhalb unserer Erweiterung mit der Nettoladung an den Wänden vergleichbar sein. Wir diskutieren kritisch das Auftreten eines solchen lokalen Elektroneutralitätszusammenbruchs, insbesondere im Hinblick auf die Korrektur, die er für das Profil der effektiven freien Energie der Tracer-Ionen bedeutet.
Computational methods and theory for ion channel research (Advances in Physics: X, 2022)
Ionenkanäle sind grundlegende biologische Vorrichtungen, die als Tore fungieren, um den selektiven Ionentransport durch Zellmembranen zu gewährleisten. Ihr Betrieb stellt den molekularen Mechanismus dar, durch den grundlegende biologische Funktionen wie die Übertragung von Nervensignalen und die Muskelkontraktion ausgeführt werden. Hier geben wir einen Überblick über die jüngsten Ergebnisse auf dem Gebiet der rechnergestützten Forschung zu Ionenkanälen, die theoretische Fortschritte, modernste Simulationsansätze und modernste Modellierungstechniken umfassen. Außerdem berichten wir über einige ausgewählte Anwendungen von Kontinuums- und atomistischen Methoden zur Charakterisierung der Mechanismen von Permeation, Selektivität und Gating in biologischen und Modellkanälen Ionenkanäle sind grundlegende biologische Vorrichtungen, die als Gates fungieren, um den selektiven Ionentransport durch Zellmembranen zu gewährleisten; ihr Betrieb stellt den molekularen Mechanismus dar, durch den grundlegende biologische Funktionen wie die Übertragung von Nervensignalen und Muskelkontraktion ausgeführt werden. Hier geben wir einen Überblick über die jüngsten Ergebnisse auf dem Gebiet der rechnergestützten Forschung zu Ionenkanälen, die theoretische Fortschritte, modernste Simulationsansätze und modernste Modellierungstechniken umfassen. Wir berichten auch über einige ausgewählte Anwendungen von Kontinuums- und atomistischen Methoden zur Charakterisierung der Mechanismen von Permeation, Selektivität und Gating in biologischen und Modellkanälen.
Electroosmosis in nanopores: computational methods and technological applications ( (Advances in Physics: X, 2022)
Elektroosmose ist ein faszinierender Effekt, bei dem eine Flüssigkeitsbewegung durch ein angelegtes elektrisches Feld ausgelöst wird. In der Nähe von geladenen Oberflächen sammeln sich Gegenionen an und lösen eine Kopplung zwischen dem Flüssigkeitstransport und dem externen elektrischen Feld aus. In Nanofluidik-Technologien, wo Oberflächen eine besondere Rolle spielen, ist die Elektroosmose daher von größter Bedeutung. Ihre Auswirkungen auf die Transporteigenschaften in biologischen und synthetischen Nanoporen sind subtil und kompliziert. Ein gründliches Verständnis ist daher eine Herausforderung, aber entscheidend, um die beteiligten Mechanismen vollständig zu erfassen. Hier geben wir einen Überblick über die jüngsten Fortschritte bei den Berechnungsmethoden für die Analyse der Elektroosmose und erörtern technologische Anwendungen, insbesondere für Nanoporen-Sensorikgeräte.
Transport of neutral and charged nanorods across varying-section channels (Soft Matter, 2021)
Wir untersuchen die Dynamik von neutralen und geladenen Stäben, die in Kanälen mit unterschiedlichem Querschnitt eingebettet sind. Mit Hilfe systematischer Näherungen leiten wir die Abhängigkeit des lokalen Diffusionskoeffizienten von der Geometrie und der Ladung der Stäbe ab. Dieser mikroskopische Einblick ermöglicht es uns, Vorhersagen für die Permeabilität von Kanälen mit variierendem Querschnitt für Stäbe mit unterschiedlichen Längen, Seitenverhältnissen und Ladungen zu treffen. Unsere Analyse zeigt, dass die Dynamik geladener Stäbe empfindlich auf die Geometrie des Kanals reagiert und dass ihr Transport sowohl durch die Form der Begrenzungswände als auch durch die Ladung des Stabes gesteuert werden kann. Interessanterweise stellen wir fest, dass die Kanalpermeabilität nicht monoton von der Ladung des Stabes abhängt. Dies eröffnet die Möglichkeit eines neuartigen Mechanismus zur Trennung geladener Stäbe.
